heterogene Katalyse

heterogene Katalyse

Übergangsmetalloxide spielen bei der industriellen Nutzung der heterogenen Katalyse eine zentrale Rolle. Interessanterweise sind dabei in den seltensten Fällen die zu Grunde liegenden molekularen Reaktionsmechanismen im Detail bekannt. Ein Verständnis dieser ist aber notwendig, um zur Entwicklung von Konzepten zur Herstellung von Katalysatoren mit erhöhter Ausbeute und Selektivität beizutragen. Im Rahmen des SFBs 546 „Vanadiumoxid-Aggregate“ (1999-2011) haben wir diesbezüglich eine langjährige Expertise aufgebaut, wie man mit Hilfe von spektroskopischen Untersuchungen zur Struktur, Reaktivität und Dynamik an maßgeschneiderten Metalloxidclustern in der Gasphase grundlegende Frage an Hand dieser einfachen Modellsystems untersuchen kann. Dazu gehören z.B. Untersuchungen (a) zur Korrelation zwischen lokaler Struktur und Reaktivität, (b) zur Identifizierung des spektroskopischen Fingerabdruckes aktiver Gruppen, (c) zur Wechselwirkung zwischen aktiven Gruppen und Trägermaterialien, (d) zur Eichung quantenchemischer Rechenverfahren sowie (e) zur Identifizierung reaktiver Zwischenprodukte.

aktuelle Publikationen

  • Gas Phase Vibrational Spectroscopy of Cold (TiO2)n¯ (n=3-8) Clusters
    M.L. Weichman, X. Song, M.R. Fagiani, S. Debnath, D.M. Neumark, K.R. Asmis
    J. Chem. Phys. 144 124308 pp. 1-11 (2016) DOI: 10.1063/1.4942194
  • Structure and Chemistry of the Heteronuclear Oxo-Cluster [VPO4]•+: A Model System for the Gas-phase Oxidation of Small Hydrocarbons
    N. Dietl, T. Wende, K. Chen, L. Jiang, M. Schlangen, X. Zhang, K. Asmis, H. Schwarz
    J. Am. Chem. Soc. 135 3711−21 (2013) DOI: 10.1021/ja400198y

  • Kinetic Study of the Reaction of Vanadium and Vanadium-Titanium Oxide Cluster Anions with SO2
    E. Janssens, S.M. Lang, M. Brümmer, A. Niedziela, G. Santambrogio, K.R. Asmis, J. Sauer
    Phys. Chem. Chem. Phys. 14 14344–53 (2012) DOI: 10.1039/c2cp42201h

  • Structural Variability in Transition Metal Oxide Clusters: Gas Phase Vibrational Spectroscopy of V3O6-8+
    K.R. Asmis, T. Wende, M. Brümmer, O. Gause, G. Santambrogio, E.C. Stanca-Kaposta, J. Döbler, A. Niedziela, J. Sauer
    Phys. Chem. Chem. Phys. 14 9377-88 (2012) DOI: 10.1039/C2CP40245A

Schlüsselpublikationen

  • Electron Distribution in Partially Reduced Mixed Metal Oxide Systems: Infrared Spectroscopy of CmVnOo+ Gas-Phase Clusters
    L. Jiang, T. Wende, P. Claes, S. Bhattacharyy, M. Sierka , G. Meijer, P. Lievens, J. Sauer, K.R. Asmis
    J. Phys. Chem. A (Hobza Festschrift) 115 11187–92 (2011). DOI: 10.1021/jp203276g

  • Infrared Spectroscopic Characterization of the Oxidative Dehydrogenation of Propane by V4O10+
    T. Wende, J. Döbler, L. Jiang, P. Claes, E. Janssens, P. Lievens, G. Meijer, K.R. Asmis, J. Sauer
    Int. J. Mass Spectrom. 297 102-6 (2010)

  • Identification of Conical Structures in Small Aluminum Oxide Clusters: Infrared Spectroscopy of (Al2O3)1−4(AlO)+
    G. Santambrogio, E. Janssens, S. Li, T. Siebert, G. Meijer, K.R. Asmis, Jens Döbler, M. Sierka, J. Sauer
    J. Am. Chem. Soc.130 15143-9 (2008)

  • Unexpected Structures of Aluminum Oxide Clusters in the Gas Phase
    M Sierka, J. Döbler, J. Sauer, G. Santambrogio, M. Brümmer, L. Wöste, E. Jannsens, G. Meijer, K.R. Asmis
    Angew. Chem. Int. Ed. 46 3372-5 (2007)

  • Isomorphous Substitution in Bimetallic Oxide Clusters
    E. Janssens, G. Santambrogio, M. Brümmer, L. Wöste, P. Lievens, J. Sauer, G. Meijer, K.R. Asmis
    Phys. Rev. Lett. 96 233401-4 (2006)

  • Polyhedral Vanadium Oxide Cages: Infrared Spectra of Cluster Anions and Size-Induced d-Electron Localization
    K.R. Asmis, G. Santambrogio, M. Brümmer, J. Sauer
    Angew. Chem. Int. Ed. 44 3122-5 (2005)

  • Formation and Photodepletion of Cluster Ion-Messenger Atom Complexes in a Cold Ion Trap: Infrared Spectroscopy of VO+, VO2+ and VO3+
    M. Brümmer, C. Kaposta, G. Santambrogio, K.R. Asmis
    J. Chem. Phys. 119 12700-3 (2003)

  • Mass-selected Infrared Photodissociation Spectroscopy of V4O10+
    K.R. Asmis, M. Brümmer, C. Kaposta, G. Santambrogio, G. von Helden, G. Meijer, K. Rademann, L. Wöste
    Phys. Chem. Chem. Phys. 4 1101-4 (2002)

Übersichtsartikel

  • Structure Characterization of Metal Oxide Clusters by Vibrational Spectroscopy: Possibilities and Prospects
    K.R. Asmis
    Phys. Chem. Chem. Phys. 14 9270-81 (2012) DOI: 10.1039/C2CP40762K

  • Mass-selective Vibrational Spectroscopy of Vanadium Oxide Clusters
    K.R. Asmis and J. Sauer
    Mass. Spectrom. Rev. 26 542-62 (2007) DOI: 10.1002/mas.20136
    Erratum: 27 205 (2008) DOI: 10.1002/mas.20163

  • Vibrational Spectroscopy of Clusters and Cluster-Adsorbate Complexes in the Gas Phase
    K.R. Asmis, A. Fielicke, G. Meijer, G. von Helden
    pp. 327-75, Chapter 8 in Atomic Clusters: From Gas Phase to Deposited edited by D.P. Woodruff; Vol. 12 of The Chemical Physics of Solid Surfaces, edited by D.P. Woodruff (Elsevier, Amsterdam, The Netherlands, 2007), ISBN 978-0-444-52756-1.
letzte Änderung: 23.05.2017

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